7.2. Нове ядерне паливо

Продовження кампанії палива й збільшення його вигоряння в ядерних реакторах АЕС привертає величезну увагу в світі. Це відкриває можливість отримання в перспективі тривалого ресурсу активної зони реактора, при котрому кампанія палива буде зрівнянна з часом життя реактора. Високе вигоряння ядерного палива особливо важливе для зменшення накопичення плутонію (він згоряє зі збільшенням часу опромінювання), при цьому використовується уран з низьким збагаченням за ураном-235, його замінює утворюваний в активній зоні плутоній-239. Робота ядерного реактора на всіх передбачених режимах від виходу його на потужність до зупинки для перевантаження палива визначається запасом реактивності, котрий витрачається в процесі експлуатації. Економічність і безпека експлуатації ядерного реактора залежить від способу компенсації запасу реактивності завантаження його активної зони. З цією метою в реакторах ВВЕР-1000 разом з розчиненим у воді першого контура бором використовуються стрижні вигоряючих поглиначів (СВП), якими частково заміщають твели в паливних решітках свіжих ТВЗ, або їх розміщують у каналах, передбачених у ТВЗ для поглинаючих елементів системи управління й захисту (СУЗ).

При використанні СВП залежно від типу поглинача і способу його розміщення в активній зоні реактора крива енерговироблення може мати позитивний або негативний вибіг реактивності ρ (мал. 7.42). У разі 1 і 3 необхідно мати додатковий компенсатор реактивності КР (рухомий або рідкий), щоб компенсувати позитивний вибіг. У разі 2 й 4 потрібний додатковий запас реактивності ρзап, котрий компенсується на початку кампанії компенсатором реактивності.

Компенсація надлишкової реактивності за допомогою СВП має на меті забезпечити негативний зворотний зв'язок за температурою теплоносія, тобто отримати саморегульованість. Зміною кількості стрижнів СВП й концентрації в них поглинача нейтронів можна вирішувати завдання управління паливним циклом. Досвід експлуатації серійних реакторів ВВЕР-1000 показав, що при існуючій в них системі компенсації реактивності неможливо значно збільшити енерговиробіток реактора й перейти на 18та 24-місячний міжперевантажувальний інтервал палива (нині в Україні ~10-місячний міжперевантажувальний інтервал).

Блоковані СВП погіршують економічность паливного циклу за рахунок додаткових витрат на виготовлення, транспортування й зберігання після опромінювання; необхідності підвищення збагачення палива при заміщенні частини твелів в ТВЗ (при цьому збільшується лінійне теплове навантаження твелів); неповного вигоряння поглинача, що призводить до втрат енерговиробітку реактора.

Мал. 7.42. Варіанти кривих енерговиробітку: 1 – швидкість вигоряння поглинача більше швидкості вигоряння палива на початку кампанії (однорідне розташування СВП); 2 – швидкість вигоряння поглинача сповільнена (блоковане розташування СВП); 3 – комбіноване розташування СВП; 4 – без стрижнів вигоряючих поглиначів (СВП); 5 – швидкість зменшення реактивності через вигоряння і шлакування палива дорівнює швидкості збільшення реактивності через вигоряння поглинача (ідеальний варіант)

Уранове паливо з інтегрованим поглиначем. Ці недоліки частково зникають при використанні поглинача нейтронів, інтегрованого до палива ядерного реактора. За кордоном накопичений успішний досвід застосування в PWR уран-гадолінієвого палива (U, Gd)O₂ й уранового палива, вкритого тонкою плівкою ZrB₂. При використанні палива з інтегрованим до нього поглиначем нейтронів зникають обмеження на місцерозташування ТВЗ в активній зоні, що дає можливість використовувати традиційні й такі, що зменшують радіальний витік нейтронів компоновки паливних завантажень. Крім того, паливна таблетка виготовляється без центрального отвору, що приводить до збільшення паливного завантаження на 12%, збагачення палива знижується до ~3,6% (раніше воно складало 4,4%). Виграш у рівні вигоряння палива і енерговиробітку реактора за кампанію при вмісті 5% Gd2O3 в UO₂ складає 6%, що обумовлено зменшенням радіального витоку нейтронів і повнішим використанням поглинача. Компенсуюча здатність інтегрованого поглинача збільшується більш ніж удвічі, що сприяє поліпшенню динамічних властивостей реактора, оскільки негативний зворотний зв'язок за температурою теплоносія забезпечується у всьому інтервалі зміни потужності реактора – від мінімально контрольованого рівня до номінального.

Збільшення концентрації Gd2O3 в урановому таблетованому паливі до 7% дозволяє перейти на 12-місячну тривалість циклу опромінювання, ядерне уранове паливо з добавкою 9 мас.% Gd2O дозволяє збільшити тривалість циклу до 16 місяців та збільшити коефіцієнт використання встановленої потужності (КВВП) блоку на 26 й 57% відповідно. При цьому знижується на 20% середньодобове накопичення шлаків у паливі.

При співставленні характеристик паливних завантажень з інтегрованими до UO2 палива поглиначами Gd2O3 і ZrB2 виявлено, що при інших рівних параметрах в активній зоні з паливом UO2 + ZrB2 спостерігається більший за модулем температурний коефіцієнт реактивності. Причиною цього є відмінність енергетичних залежностей перетинів поглинання нейтронів: у бора ця залежність протяжніша. Ця властивість дібориду цирконію особливо важлива при підвищенні енергоємності активної зони й може стати визначальною для паливних завантажень, розрахованих на більш ніж річну експлуатацию (18 міс.) Необхідно відзначити, що на 75% АЕС США з реакторами PWR використовується уранове паливо з інтегрованим поглиначем Gd2O3 або ZrB2 і схема його завантаження до активної зони з низьким витоком нейтронів. Освоєні та стали традиційними 18-місячні паливні цикли, досліджуються і впроваджуються 24-місячні цикли. Наведені вище технічні рішення підвищують ефектівність використання палива й економічність АЕС (КВВП=90%), покращують безпеку реакторів з водою під тиском, у всіх експлуатаційних ситуаціях зберігається негативний зворотний зв'язок за температурою теплоносія.

Розробка палива для ядерних реакторів визначається економічними і технічними чинниками. Поле досліджень поділяється на дві складові з різними векторами цільового спрямування. З одного боку, дії виробників палива спрямовані головним чином на поліпшення надійності й експлуатаційних якостей, максимізацію виходу енергії і мінімізацію паливних витрат. З іншого боку, головними пріоритетами в роботі дослідницьких інститутів є довгострокові цілі, такі як випалювання плутонію й малих актиноїдів (МА), зниження радіотоксичності, поліпшення властивостей, що запобігають розповсюдженню ядерних матеріалів, та ін. Нині такі концепції палива для легководяних реакторів (ЛВР) розробляються.

Торієве паливо. У минулому було декілька спроб розробити торієве паливо як альтернативу урановому. Метою було замінити ядерну паливну сировину²³⁸U на²³²Th, що генерує при нейтронному захваті²³³U, котрий ділиться. Ізотоп²³⁵U або плутоній потрібні на початковій стадії паливного циклу як подільний драйвер, а потім свій внесок у виробництво енергії починає робити²³³U, отриманий при нейтронному опромінюванні²³²Th. Ранні роботи в цій області мали на меті збільшення напрацювання нового палива в ЛВР, оскільки ділення²³³U характеризується вищим значенням коефіцієнта η (середнє число нейтронів ділення на поглинений паливом нейтрон), ніж ділення²³⁵U, що означає наявність більшої кількості вільних нейтронів для відтворення ядерного палива. У торієвому циклі виробляється дуже мало плутонію і інших трансуранів, що зменшує радіотоксичність відпрацьованого палива.

Деякі дослідження торієвого палива у минулому включали переробку і виділення²³³U з подальшим його використанням в свіжих збірках. Проте переробка торієвого палива не є доведеною технологією, а виготовлення збірок з²³³U ускладнюється присутністю²³²U і пов'язаного з ним сильного гамма-випромінювання. Крім того, виділення²³³U суперечило б ідеї нерозповсюдження (²³³U може бути використаний для створення ядерної зброї), і тому новітні розробки сконцентровані на одноразовому паливному циклі зі споживанням²³³U у міру його генерації. Основний недолік такої концепції пов'язаний з повільними темпами конверсії початкової торієвої сировини в²³³U.

Для вирішення цієї проблеми запропонована система, в якій паливна збірка розділюється на запальну область, що містить стрижні UО2 зі збагаченням до 20%, і оточуючий запальну область вузол бланкета зі стрижнями ThО2/UО2, в котрих відбувається конверсія сировинного матеріалу в²³³U. Розділення запальної області й бланкета дозволяє замінювати їх компоненти з різними проміжками часу – сумарний час для запальної області відповідає швидкості вигоряння 235U, тоді як вузол бланкета має триваліший час служби, відповідний темпам захвату нейтронів. Механічна конструкція конфігурації запал/бланкет сумісна з існуючими збірками PWR, а скеровуючі канали стрижнів СУЗ – з існуючими активними зонами. Паливні елементи в запальній області, що містять UO2 середнього збагачення, можна, в принципі, замінити паливними елементами з МОХ-паливом PuO2/UO2. Тому проект може бути використаний і для випалювання плутонію, котрий через малу кількість²³⁸U генерує менше свіжого плутонію, ніж звичайні МОХ-збірки, а це дозволяє отримати вищий коефіцієнт знищення плутонію.

Паливо з інертною матрицею (IMF). Заміна UО₂ інертною матрицею дає можливість уникнути відтворюючого захвату нейтронів ізотопом²³⁸U і утворення плутонію і актиноїдів. Перехід на плутонієве паливо з безурановою (інертною) матрицею (Inert Matrix Fuel (IMF)) дозволяє підвищити вигорання плутонію в 2–2,5 разу в порівнянні зі змішаним уран-плутонієвим МОХ-паливом. Основною перевагою IMF є повніше вигорання ізотопів, що діляться. Розроблені лабораторні технології виготовлення паливних таблеток гомогенного і гетерогенного типів з порошків і мікросфер. Як матеріали матриці в основному використовують оксидні кераміки, рідше – карбідні й нітридні (ZrO2, MgAl2O4,

CeO2, BeO, SiC, Y2O3), а також суміші керамік (керкери), наприклад Al2O3–Zr1-x– YxO2-x/2–MgO, або суміші керамік з металами (кермети) виду M–Zr1-x–YxO2-x/2, де M–Mo, Cr, Zr. Розробкою й дослідженням властивостей ядерного палива з інертною матрицею займаються у Франції, Німеччині, Італії, Канаді, Нідерландах, Норвегії, США, Південній Кореї та Японії.

Проте використання палива з інертною матрицею (IMF) супроводжується зниженням температурного коефіцієнта (ефект Доплера).

²³⁸U дає найбільший внесок в резонансний захват, а, отже, і в доплерівський зворотний зв'язок. Тільки механізм Доплера забезпечує коефіцієнт зворотного зв'язку, який гарантовано негативний у всіх станах активної зони, і тому адекватний коефіцієнт зворотного зв'язку за Доплером дуже важливий для безпеки. Одним із способів вирішення проблеми є додавання до палива резонансного поглинача (наприклад ербію), який частково замінює²³⁸U та забезпечує потрібне значення коефіцієнта Доплера.

Головні труднощі на шляху застосування палива з інертною матрицею в ЛВР полягають в необхідності продемонструвати задовільну поведінку матеріалів при опромінюванні, а для цього потрібно 10 або більше років. Тому в короткостроковій перспективі у палива з інертною матрицею немає реальних шансів вийти на ринок реакторів ЛВР.

Уран-плутонієве МОХ-паливо. Основну масу МОХ-збірки складає UO2, захоплення нейтрона 238U відбувається з тим же темпом, як і в збірці UO2. Це означає, що загальна швидкість знищення²³⁹Pu вельми невелика. Керамічні матеріали повинні бути сумісними з РuO2, стійкими до високих температур і опромінювання, а також поєднуваними зі сплавами цирконію і теплоносієм.

При опромінюванні МОХ-збірок ізотопна якість плутонію погіршується. Якщо рециклювати плутоній і використовувати його в другому, а потім в третьому поколінні МОХ-збірок тощо, то початковий вміст плутонію в кожному новому поколінні перевищуватиме початковий вміст плутонію в попередньому поколінні. У цій термінології МОХ-збірка першого покоління містить плутоній, отриманий при переробці збірок UO2, тоді як термін «друге покоління» відноситься до збірок, зроблених з плутонію, рециклюваного з першого покоління МОХ-збірок. Початкова концентрація плутонію наближається до гранично прийнятних рівнів вже для другого покоління, і подальше рециклювання стає непрактичним. Проект MIX був задуманий СЕА (Франція) як засіб подолання цієї трудності. Конструкція МІХ-збірки в механічному відношенні ідентична звичайним UO2 і МОХ-збіркам. Рециклювання плутонію відбувається при низьких концентраціях, причому як розріджувач використовується збагачений UO2, який забезпечує основну кількість маси, що ділиться. Оскільки 238U є домінуючим подільним матеріалом, ядерні властивості збірки істотно співпадають з властивостями звичайної UO2-збірки. Присутній в малій концентрації плутоній має відносно слабкий вплив на ядерну поведінку збірки в цілому і при цьому не важливий процес деградації ізотопного складу плутонію при багатократному рециклюванні.

У рамках реалізації ідеї багатократного рециклювання в СЕА був розроблений також проект плутонієвої збірки CORAIL, де центральні паливні елементи містять таблетки збагаченого оксидного уранового палива, а зовнішні – МОХ-палива. Як і в проекті MIX, нейтронні властивості збірки у великій мірі визначаються стрижнями з UO2, але збірка менш чутлива до ізотопного складу плутонію, так що можливе невизначено багатократне рециклювання.

Вдосконалена плутонієва збірка – ще один розроблений СЕА підхід до утилізації надлишків плутонію. Тут також в одній збірці використовуються стрижні зі збагаченим UO2 і плутонієм. Проте тоді як стрижні з UO2 цілком традиційні, плутоній міститься в інертній матриці. Стрижні з інертною матрицею займають чотири звичайні паливні комірки і мають кільцеву геометрію з доступом теплоносія до внутрішньої поверхні. Плутонієві стрижні знаходяться в місцях з вищим ступенем уповільнення, що забезпечує підвищене спалювання плутонію.