Розділ 7. Вугілля

Радіаційна переробка ВЯП. Радикальним виходом із ситуації непомірного накопичення ВЯП з реальним зниженням радіотоксичності й призначених для поховання відходів є його переробка з виокремленням із нього урану і плутонію і використання останніх у знову виготовлюваному паливі (рециклювання палива). Під час реалізації цього сценарію основна фракція урану і плутонію (99,9%) виокремлюється з ВЯП та у відходах високого рівня активності залишається тільки мала їх частина, яка потрапляє на остаточне зберігання до геологічного сховища.

Починаючи з 1985 року рециклінг плутонію, виокремленого в операціях переробки ВЯП, став промисловою практикою. Використання змішаного уран-плутонієвого оксидного МОХ-палива в легководяних реакторах у паливному циклі з переробкою ВЯП досягає промислового значення в країнах Західної Європи. Накопичені кількості РuО було перетворено на МОХ-паливо і використано в ліцензованих реакторах Франції, Німеччини, Швейцарії та Бельгії. У Росії будується завод з виготовлення МОХ-палива.

Мал. 7.45. Схема переробки ВЯП легководяних реакторів та повернення урану і плутонію до паливного циклу

Використання плутонію, виокремленого з ВЯП, у ЛВР є першим етапом глобального сценарію повторного використання уранових ресурсів та зменшення обсягу довгоіснуючих РАВ, утворених протягом ядерного покоління. Повне використання цього потенціалу залежить від схеми паливного уранового циклу, включаючи генеруючу структуру атомної енергетики. Вартість рециклінгу плутонію в якості МОХ-палива в подальшому повертається створенням додаткової частки електроенергії в ядерних енергетичних установках.

Виокремлення Рu з ВЯП зменшує довготривалу радіотоксичність лишившихся відходів теоретично в 10 разів. Відділення урану від дочірніх продуктів робить відносно малий внесок до радіотоксичності ВЯП. Якщо розглядати ВЯП–МОХ як РАВ, то рециклінг плутонію зменшує радіотоксичність відходів у ~3 рази.

Найпростішим методом повторної переробки плутонію є використання збірок (ТВЗ) змішаного оксидного (U, Pu)O2 МОХпалива в легководяних реакторах (мал. 7.45). В існуючих легководяних реакторах (ВВЕР і PWR) з паливом зі збагаченого урану відбувається напрацювання плутонію, котрий частково вигоряє при стаціонарному режимі експлуатації реактора і більше 30% енергії виробляється за рахунок реакцій ділення плутонію. Тому система управління реактора передбачає присутність плутонію в його активній зоні.

Таблиця 7.15. Ізотопний склад плутонію після декількох обертів у системі реактора ЛВР зі змішаним уран плутонієвим паливом

Масове число ізотопу Рu	Початковий вміст в опроміненому урановому паливі, % за масою	Ізотопний склад, % за масою
		після 1-го оберту	після 2-го оберту	після 3-го оберту	після 4-го оберту	після 5-го оберту
238	1	1,5	2	2	2,5	3
239	56	46	42	40	39	38
240	26	30,5	32	32,5	33	33,5
241	12	14	14,5	15	14,5	14
242	5	8	9,5	10,5	11	11,5

Енергетичний плутоній (вивантажуваний з ВЯП реакторів типу ВВЕР) доцільно використовувати для виготовлення МОХпалива, коли ще не потрібно його очищення від²⁴¹Am (²⁴¹Рu>²⁴¹Аm, період напіврозпаду Т1/2 = 14,4 років), тобто протягом перших трьох років зберігання після переробки ВЯП. У вигляді твелів МОХ-паливо не повинне перевищувати 1/3 завантаження активної зони реакторів ВВЕР-типу. Таке обмеження пов'язане з тим, що при завантаженні більшої кількості МОХ-палива енергетичний спектр нейтронів стає більш жорстким, через це зменшується поглинання нейтронів матеріалом регулюючих стрижнів і бором, що вводиться до теплоносія для компенсації реактивності.

Збірка МОХ-палива містить 35 кг плутонію перед опроміненням і 25 кг – після опромінення. Ця величина витрачання плутонію, що дорівнює 10 кг на збірку, повинна порівнюватися з виробництвом близько 5 кг плутонію в стандартній збірці з оксидного UO2 палива.

У даний час багато реакторів у Франції, Німеччині, Швейцарії та Бельгії працюють з 30%-ним завантаженням активної зони (A3) МОХ-паливом. У такому випадку кількість виробленого плутонію в A3 реактора буде дорівнювати 2 ТВЗ×5 кг – 1 ТВЗ×10 кг = 0, тобто знаходиться всередині нульового балансу. Збільшення кількості МОХ-ТВЗ в A3 реактора до 100% буде приводити до витрат плутонію, але це вимагає зміни величини відношення сповільнювач паливо в A3 реактора.

Вищі рівні споживання Рu можуть бути досягнуті з інертною (у відношенні до нейтронів) матрицею палива (inert-matrix), оскільки джерело утворення плутонію²³⁸U в паливі відсутнє. Проте присутність інертної матриці буде впливати на доплерівський коефіцієнт палива через відсутність резонансу поглинання нейтронів в²³⁸U.

Для переведення реакторів типу ВВЕР на повне завантаження активної зони МОХ-паливом будуть потрібні лише незначні конструктивні зміни для збільшення запасу регулювання, тому що ефективність стрижнів регулювання знизиться до 80% вихідної. Однією з переваг повного завантаження є забезпечення високого вигоряння палива.

Кількість етапів повторної переробки в легководяних реакторах обмежена через збільшення концентрацій ізотопів плутонію, які не діляться в тепловому спектрі нейтронів і є випромінювачами нейтронів спонтанного ділення (табл. 7.15).

Це ускладнює операції по завантаженню до контейнерів і вивантаження з них ТВЗ зі змішаним паливом.

Слід зауважити, що всі ці зміни ізотопного складу плутонію роблять його також менш придатним для використання у військових цілях. Ізотоп²⁴¹Рu має критичну масу, приблизно вдвічі меншу, ніж²³⁹Рu, і тому в міру накопичення²⁴¹Рu підвищується можливість досягнення критичності.

В одному з можливих циклів пропонується повторно використовувати тільки уран, а плутоній залишати у відходах. У цьому випадку

Таблиця 7.16. Вартість змішаного уран плутонієвого палива, дол/кг важ. ат.

Витрати	Збагачений уран	Змішане паливо*
Природний уран	400	–
Збагачення урану (до 4,4% за 235U)	600
Виокремлення плутонію з опроміненого палива**		5600 7–800 дол./кг важ. ат)
Комерціалізація генерованого урану (збагачення 1,2% за 235TJ		420 (7–60 дол./кг важ. ат)
Виготовлення ТВЗ	300	1300
Всього	1300	6480

* Енергетичний плутоній.

** На 1 кг змішаного необхідно 7 кг опроміненого палива. концентрація плутонію у відходах буде дуже висока; масове відношення плутонію до продуктів поділу 10:35 (кг т U).

Такі відходи ще не вивчалися. Повторне використання плутонію в реакторах ВВР буде лише тимчасовим доти, поки не будуть розроблені промислові швидкі реакторирозмножувачі з активною зоною, котра містить ~15% Рu й 85% урану у вигляді змішаних оксидів або карбідів.

Проведені дослідження показали, що замкнений паливний цикл в системі реакторів ЛВР на теплових нейтронах повністю не вирішує екологічної проблеми, виключаючи плутоній з РАВ та рециркулюючи його через МОХ-паливо легководяних реакторів. У процесі повторної переробки згоряють ізотопи плутонію²³⁹Рu і²⁴¹Рu, котрі діляться, і продовжують накопичуватися високорадіотоксичні елементи, – ізотопи²⁴⁰Рu і²⁴²Рu, котрі не діляться в тепловому спектрі нейтронів, та актиноїди, енергетичний поріг ділення яких близький до 1 МеВ. Для отримання енергії ділення і реалізації використання енергетичних ресурсів урану в цьому випадку використовується лише частина можливостей. Крім того, вартість переробки ВЯП та виготовлення змішаного уран-плутоніевого палива виявилася вищою в ~4 рази, ніж очікувалося, так що замикання ЯПЦ легководяних реакторів виявилося збитковим (табл. 7.16.).

Тим не менш, країні, які побудували великі радіохімічні заводи (Франція, Англія, Японія, Росія) продовжують переробляти ВЯП легководяних реакторів, покриваючи витрати збільшенням тарифів на електроенергію, що виробляється АЕС (~0,3 центакВт·год). У той же час США та деякі інші країни відмовляються від переробки ВЯП і вважають за краще його тривалу витримку, що виявляється дешевше (надбавка до тарифів АЕС становить 0.1 цента/кВт), розраховуючи в майбутньому на остаточне захоронення ВЯП, не здійснюване поки що жодною країною. Але при цьому зростають екологічні ризики, зумовлені накопиченням високоактивних РАВ.

Удосконалення систем радіаційної переробки ВЯП. Варіант постійного накопичення ВЯП у спеціальних сховищах викликає жорстке заперечення громадськості в багатьох країнах. Тому багато країн готові нести зайві витрати на його переробку з метою запобігання надмірного накопичення РАВ та зниження екологічних ризиків. Екологічні проблеми, пов'язані з мінімізацією впливу індустрії атомної енергетики, передбачається вирішувати створенням замкненого паливного циклу. Замикання ядерного паливного циклу приводить до значного зменшення споживання природного урану і досить повного знищення актиноїдів.

Це завдання актуальне в стратегічному плані розвитку атомної енергетики, його вирішення полягає у введенні до структури атомної енергетики ЯЕУ з швидким спектром нейтронів, здатних переробити найбільш довгоживучі актиноїди, – Pu, Np, Am, Cm, – у більш короткоживучі продукти ділення. Цим шляхом рухається світове співтовариство фахівців – розробників ЯЕУ.

Напрацювання трансуранових елементів зазвичай розглядається як неминуче зло атомної енергетики. Між тим вони можуть ефективно використовуватися в активній зоні швидких реакторів як ядерне паливо.

Реально спалювати актіноїди в даний час і найближче десятиліття в стані реактори типу БН-600 або БН-800 (Росія), в котрих використовується штатна паливна композиція у вигляді суміші оксидів урану і плутонію. При використанні цієї паливної суміші енергетичного плутонію, який напрацьовується в реакторі ВВЕР-1000 (1,5%²³⁸Рu; 60%²³⁹Pu,; 22%²⁴⁰Pu; l2%²⁴¹Рu; 4,5%²⁴²Pu) після опромінення в реакторі типу БН, при вигорянні 10% важких атомів у паливній суміші з'являються в помітній кількості нові актиноїди (Am, Cm²³⁸Pu), котрі мають високий рівень радіотоксичності. При цьому відбувається не тільки згоряння, а й відтворення плутонію.

Енергетичний плутоній, що завантажується у швидкий реактор типу БН, можна просторово розділити в ТВЗ із сировинним²³⁸U, в котрому відтворюється плутоній, і переробляти паливні й сировинні твели за різними технологіями. Необхідні технологічні властивості паливного твела забезпечуються за рахунок застосування інертного розріджувача (металів із середньою атомною масою, що мають високу теплопровідність і помірні перерізи поглинання нейтронів в активній зоні). Переробку палива твелів такого реактора пропонується здійснювати за спрощеною технологією без ділення важких елементів і всю залишкову кількість актиноїдів також завантажувати до свіжих паливних твелів, як це передбачається для реакторів SAFR і PRISM, і вже відпрацьовувалося на реакторі EBR-II в США.

Мал. 7.46. Принципова схема ядерної енергетичної системи з тепловими та швидкими реакторами

 

Таблиця 7.17. Характеристики активної зони швидких реакторів у розмірах БН 800

Модель	Параметр	Об’ємна частка палива	Середнє збагачення за Рu, %	Випалювання актиноїдів, кг/ГВт·рік)
1	Паливо з підвищеним збагаченням за плутонієм	0,29	37	57
2	Паливо на основі інертної матриці без 238U	0,10	100	110

Таблиця 7.18. Кількість напрацьованих актиноїдів, кг/(ГВт·рік)

Паливо	Плутоній					Непту- ній	Америцій		Кюрій
Атомна маса	238	239	240	241	242	237	241	243	242	244	245
Уранове паливо	2,8	121,7	53,2	27,5	12,8	7,1	6,4	2,6	-	1,0	-
Змішане МОХ-паливо	6,8	160,1	96,7	56,9	31,8	11,2	8,0	9,1	0,05	4,0	0,2

Таблиця 7.19. Сталий склад палива в системі ВВЕР – швидкий реактор, кг/т

Ізотоп	Модель 1				Модель 2
	Вигоряння, 10%		Вигоряння, 20%		Вигоряння, 50%
	1 рік	3 роки	1 рік	3 роки	1 рік	3 роки
235U	2,4	2,3	2,1	2,1	-	-
238U	564,1	575,9	521,4	516,4	-	-
238Pu	12,3	14,7	13,5	15,0	46,6	53,5
239Pu	151,4	153,8	170,1	171,6	249,0	250,1
240Pu	137,6	140,3	153,6	155,5	358,7	358,3
241Pu	30,0	26,6	38,1	35,6	80,2	67,9
242Pu	38,6	38,4	47,3	47,4	118,6	119,0
237Np	6,0	6,3	8,0	8,2	17,1	17,8
241Am	12,4	17,9	13,8	17,6	47,2	62,1
242Am	0,7	0,9	0,7	0,8	3,0	3,5
243Am	14,3	14,3	18,0	18,2	46,6	43,7
242Cm	0,2	0,02	0,2	0,02	0,6	0,06
244Cm	7,8	6,8	10,4	9,1	26,3	20,1
245Cm	2,1	1,8	2,7	2,5	5,3	4,0

Таблица 7.20. Кількість ВВЕР 1000, актиноїди яких здатні утилізувати один швидкий реактор

Модель	Вигоряння в швидкому реакторі, %
	10	20	50
1	1,5(1)*	1,7 (-1,05)	2,6 (2,6)

* У дужках – ВВР з 30%-ним завантаженням плутонієм.

Основною метою рефабрікації паливних твелів слід вважати відновлення експлуатаційних характеристик матриці палива, поповнення завантаження трансурановими елементами і мінімальну втрату важких елементів з відходами. Після циклу опромінення та переробки палива, при якій зберігаються всі трансуранові елементи, ці елементи завантажують до паливних твелів в кількості, що відповідає збереженню реактивності комбінованої ТВЗ. Час витримки палива між циклами опромінення близько 2 років.

На малюнку 7.46 наведено схему, що включає реактор ВВЕР-1000 на теплових нейтронах з урановим паливом (UO2) або з 30% завантаженням його активної зони змішаним уран-плутонієвим (МОХ) паливом і реактор на швидких нейтронах з двома різними типами активних зон (таблиця 7.17), а в таблиці 7.18 наведено кількість напрацьованих актіноїдів При повторній переробці палива в системі відбувається повільне наростання вмісту актіноїдів у паливі, котре йде на завантаження швидкого реактора. Для моделі 1 швидкого реактора, що працює з ВВЕР на урановому паливі, рівноважний ізотопний склад встановлюється після ~17 циклів, для моделі 2 швидкого реактора – через 25 циклів. Рівноважний склад палива характеризується збільшенням частки Np, Am, Cm до 10–13% при використанні ВЯП ВВЕР-1000 з урановим паливом і до 15–17% при використанні ВЯП ВВЕР-1000 зі 30%-ним завантаженням уран-плутонієвим МОХ-паливом.

У таблиці 7.19 наведено рівноважний склад палива, котре надходить до швидкого реактора, що працює в системі з тепловим на урановому паливі.

Кількість ВВЕР-1000, актіноїди яких здатні утилізувати реактор БН-800 при їх роботі в варіанті замкнутого паливного циклу, наведено в таблиці 7.20.

Монтаж шахти реактора БН 800 на Білоярській АЕС (Росія)