8.4. Основні аспекти трансмутації

Екологічно небезпечні високорадіотоксичні елементи ВЯП можна знищити в ядерних реакціях трансмутації, продукти яких стабільні або короткоживучі.

При дії потоку нейтронів в активній зоні реактора на важкі елементи РАВ можливі в основному два типи ядерних реакцій, що приводять до їх знищення:

• реакції ділення, які переважають при опроміненні²³³U,²³⁵U,²³⁹Pu,²⁴¹Pu,²⁴¹Am й²⁴⁴Cm. Такий тип реакції називається випалюванням;

• радіаційний захват нейтронів, який приводить до утворення більш важких ядер і називається трансмутаційним знищенням.

Попередній аналіз механізмів цих реакцій приводить до таких висновків.

Рівень випалювання буде низьким порівняно з рівнем трасмутації в ядерних реакторах, у зв'язку з чим неможливо значно зменшити кількість знищуваних елементів в одному циклі опромінення в реакторі (потрібно багато часу для успішного випалювання подільних ядер). Тому необхідний багаторазовий рецикл для значного знищення РАВ.

У процесі багаторазового рециклінгу пропорції найбільш важких ядер (Am, Cm, Np) будуть зростати через їх утворення при послідовному захопленні нейтронів материнськими елементами. Склад опромінюваних РАВ буде істотно змінюватися у відношенні до вихідного хімічного й ізотопного складу.

Оскільки плутоній робить основний внесок до радіотоксичності ВЯП, то рециклінг потрібно починати з Рu, а далі розглядати рециклінг малих актиноїдів (MA) – Am, Cm й Np.

Багаторазовий рециклінг можливий в реакторах різних типів (легководяних на теплових нейтронах (типу ВВЕР) й реакторах на швидких нейтронах (типу БН)).

Можливі два способи введення елементів до активної зони реактора: гомогенний, в якому МА розчиняються в паливі реактора з низьким вмістом; гетерогенний, в якому МА сконцентровані в окремих стрижнях з високим вмістом.

Для досягнення рівноваги між утворенням актиноїдів у реакторі та їх знищенням потрібні різні характеристики енергетичних спектрів нейтронів, у зв'язку з чим необхідно скласти схему із реакторів різних типів й визначити їх пропорції, а також кількість актиноїдів, котрі вводяться до активної зони цих реакторів, та спосіб рециклювання.

При порівнянні енергетичних спектрів нейтронів виявляється перевага реактора на швидких нейтронах, тому що в енергетичному спектрі цього реактора ймовірність реакції ділення вище.

Знищення довгоживучих елементів РАВ при захваті нейтронів або в реакції ділення вимагає додаткових нейтронів. Надлишок нейтронів в реакторі кожного типу визначається як різниця між генеруванням нейтронів при діленні та втратами нейтронів при їх захопленні в структурних матеріалах і поглиначах, а також при їх витоку з активної зони. Оцінки показали, що у теплових реакторах цей надлишок малий (0,1 нейтронівділення для ЛВР з 6%-ним збагаченням по 235U) й складає біля 0,4–0,6 нейтронів/ділення в реакторах на швидких нейтронах.

Споживання нейтронів ядрами, котрі рециркульовані, визначається як їх кількість, необхідна для переведення вихідного ядра в стабільне, враховуючи ймовірності захоплення, ділення і розпаду. У таблиці 8.2 наведені ці величини. Вони показують, що завжди можна випалювати МА у швидкому спектрі нейтронів (МА при їх знищенні в реакції ділення утворюють нейтрони), в той час як в тепловому спектрі надлишок нейтронів не завжди достатній.

Трансмутація довгоживучих продуктів ділення (ПД). Можливість випалювання довгоживучих продуктів ділення (ПД) в існуючих реакторах ділення дуже обмежена, ці елементи паразитно поглинають нейтрони і порушують баланс нейтронів в активній зоні. Знищення ПД можливе при повторній переробці (рециклінгу), але не для всіх ПД.

Таблиця 8.2. Споживання нейтронів, нормованих на 1 ділення *

Ізотоп або елемент	Тепловий спектр, 1014 нейтронів/см2·с	Швидкий спектр, 1015 нейтронів/см2·с
237Np	1,12	-0,59
241Am 243Am	1,12 0,82	-0,62 -2,51
244Cm 247Cm	-0,15 -1,48	-1,39 -2,51
Pu, котрий вигружений зі стандартного ЛВР	-0,2	-1,1
Долгоживучі продути ділення без розділення ізотопів з розділенням ізотопів	2 0,3 до 0,5

 

 

 

* Від’ємні величини відповідають утворенню нейтронів, котрі виникають при знищенні цих елементів.

У таблиці 8.3 наведено перелік долгоживучих ПД, котрі визначають долготермінову радіотоксичність ВЯП і РАВ, що утворюються в UO2 паливі, реакторів типу ВВЕР.

Трансмутація⁹⁹Тс і¹²⁹I.⁹⁹Тс й¹²⁹I є основними ПД – кандидатами для трансмутації в існуючих реакторах, але досліджувався експериментально тільки⁹⁹Тс. Трансмутація⁹⁹Тс і¹²⁹I в стабільні¹⁰⁰Ru та¹³⁰Хе пов’язана із захопленням нейтрону, в цих реакціях додаткові нейтрони не утворюються. Тому введення цих елементів до реактора буде знижувати реактивність або скорочувати кампанію палива, якщо не збільшити його збагачення, щоб компенсувати цю втрату реактивності.

Процес трансмутації скорочує час його природного разпаду і в потоці нейтронів середній час життя опромінюваного ізотопу визначається виразом:

Т1/2=ln2/(σФ), який використовується як характеристика швидкості трансмутації довгоживучих ПД (тут σ – поперечний переріз ядерної реакції трансмутації, Ф – густина потоку нейтронів). Оскільки довгоживучі ПД утворюються в реакторі при його звичайній роботі, то розглядають чистий вихід, віднімаючи масу ПД, котра утворюється в паливі із маси ПД, що знищуються в процесі трансмутації.

Таблиця 8.3. Утворення довгоживучих продуктів ділення (PWR, UO2, 50 ГВт·добу/т)

Ізотоп	Період напіврозпаду (років)	Питоме утворення ізотопу (кг/ТВт·год)	Питоме утворення елементу
14С *	5,73·103	0,0013	0,0013
79Se	6,5·104	0,018	0,209
90Zr	1,53·106	2,8	13,7
96Тс	2,13·105	3,2	3,2
107Рd	6,5·106	0,78	4,8
126Sn	1,0·105	0,079	0,2
129I	1,57·107	0,66	0,8
135Cs	2,3·106	1,4	14,0
Сума		9,0	37

* Продукт активації.

Таблиця 8.4. Ранжировка реакторів у відношенні до трансмутації⁹⁹Тс

Реактор	Конфігурація	Загрузка 99Тс (кг)	Трасмутація 99Тс (кг/рік)	Трасмутація 99Тс (кг/МВТ·рік)	Період напіврозпаду (років)
БН	Сповільнююча збірка всередині активної зони	2741	122	0,11	15
БН	Несповільнююча збірка всередині активної зони	2660	101	0,09	18
ЛВР	Стрижні в трубі ТВЗ UO2	3633	64	0,07	39
ЛВР	Стрижні в трубі ТВС МОХ	1907	17	0,02	77

Трансмутація в реакторах на швидких нейтронах. Трансмутація 99Тс в швидких реакторах може проводитися двома способами: у спеціально уповільнюючій нейтрони збірці, котру розміщують на периферії активної зони або в її центрі; чи в неуповільнюючій збірці в активній зоні. Уповільнення може бути реалізоване матеріалом СаН₂. При цьому необхідне додаткове збагачення палива і відбувається сплеск потужності в області розміщуваних збірок, котрий викликаний уповільненням нейтронів. Незважаючи на те, що поперечний переріз захоплення нейтронів⁹⁹Тс в спектрі швидкого реактора відносно низький, трансмутація⁹⁹Тс в цьому реакторі без використання уповільнювача може мати перевагу через дуже високу щільність потоку нейтронів (див. формулу) та виключення сплеску потужності. Типові рівні трансмутації для цього випадку і періоди напіврозпаду в потоці нейтронів наведені в таблиці 8.4.

Швидкий реактор потужністю 1200 МВт (ел.) із уповільнюючою збіркою може трансмутувати Тс, утворений в 5 реакторах PWR потужністю 1 ГВт (ел.), або 4 PWR, якщо використовується збірка без сповільнюючого матеріалу. Процес потребує вельми великої загрузки 99Тс, що призводить до конструкційних проблем та економічних втрат.

Щоб поліпшити процес трансмутації, вивчається концепція подвійної таблетки – сповільнююче кільце оточує центральну зону з 99Тс.

Така підзбірка зі сповільнювачем буде завантажуватися до області радіального бланкета швидкого реактора. У такому разі за розрахунками трансмутація 99Тс буде збільшена більш ніж у 2 рази й досягне 10% на рік (див. табл. 8.4).

Трансмутація 129I була розрахована, виходячи з припущення, що¹²⁹I буде введений до NaI з концентрацією даного ізотопу 76%. У кращому випадку знищується в процесі трансмутації 18 кг рік, що відповідає його утворенню в 3 реакторах PWR на рік.

Трансмутація в легководяних реакторах типу PWR і ВВЕР. Трансмутація⁹⁹Тс й¹²⁹I в стандартних легководяних реакторах типу ВВЕР була розрахована для ПД, розміщених у спеціальних стрижнях без палива, введених в напрямляючі труби ТВЗ. Передбачалося, що⁹⁹Тс взятий у формі металу з густиною 10,5 г/см³, йод розглядався у вигляді йодиду церію (CeI) з густиною 4 г/см³ з вмістом ізотопу¹²⁹I у кількості 76%.

Поглинання нейтронів кластерами стрижнів, що містять ПД, зменшує реактивність активної зони. У таблиці 8.4 наведено рівні трансмутації⁹⁹Тс. Найбільш ефективна трансмутація в ЛВР з UO2 паливом через більш м'який спектр нейтронів, ніж у випадку з МОХ-паливом. Продукцію 1,6 реакторів ЛВР можна трансмутувати в 1 реакторі ЛВР з паливом UO2, що означає, що два з трьох ЛВР повинні завантажуватися такими стрижнями з 99Тс, щоб досягти рівноваги між їх утворенням і знищенням. Для¹²⁹I з цією метою мають використовуватись 2 з 5 реакторів ЛВР. Рівні трансмутації ПД потрібно порівнювати з рівнем їх утворення в розрахунку на 1 ГВт (ел.). Один ЛВР потужністю 1 ГВт (ел.) утворює 21 кг/рік 99Тс, або 0,02 кг МВт (ел.)·рік. З наведеного випливає, що швидкі реактори мають перевагу, вони можуть знищувати про

Таблиця 8.5. Результати гомогенного рециклінгу МА в легководних реакторах

		ЛВР – UO2*, водопаливне відношення VH2O/VUO2 = 2	ЛВР–МОХ**, водопаливне відношення = 2	ЛВР–МОХ***, водопаливне відношення = 3
Вигоряння (ГВт·добу/т)		47,5	47,5	47,5
Початковий вміст актиноїдів, % (маса важких ядер)		1	1	1
Np	Початкова маса, кг	1104	1104	1104
	Питоме споживання (кг/ТВт·год(ел.))	12	10	11
	Знищення, % вихідної маси	53	43	45
Am	Початкова маса, кг	1104	1104	1104
	Питоме споживання (кг/ТВт·год(ел.))	19	5	10
	Знищення, % вихідної маси	83	20	42

* Збагачення 5,5% для рециклу Np або Am (стандартне збагачення 4,5%).

** Збагачення Рu 12% для рециклу Np і 12,5% для Am (стандартне збагачення 9%).

*** Збагачення Рu 7,7% для рециклу Np і 8,2% для Am (стандартне збагачення 5,7%). дукцію⁹⁹Тс, створену 5 реакторами ЛВР. Отже, реактори ЛВР значно менш ефективні, ніж реактори на швидких нейтронах.

Трансмутація малих актиноїдів в сучасних легководяних реакторах. Для здійснення трансмутаційного знищення MA (Np, Am) в реакторах на теплових нейтронах актиноїди підмішуються гомогенно до ядерного палива. Це викликає зменшення початкової реактивності (викликане поглинанням нейтронів МА) і втрату реактивності протягом циклу опромінення через генерування нових ізотопів у реакціях трансмутації (які більш реактивні). Щоб підтримати управління циклом опромінення на незмінному рівні, необхідні додаткове збагачення палива і зміна концентрації бору в теплоносії. У присутності актиноїдів (Np, Am) температурний коефіцієнт палива зменшується на ~10%. Також зменшується температурний коефіцієнт уповільнення при додаванні Np (особливо Am) через наявність у цих ядер резонансів в області 6,7 еВ (перший резонанс²³⁸U). Спектр нейтронів стає більш жорстким через коливання температури і густини. Через це реактивність бору, розчиненого в теплоносії, також знижується. Тому вміст МА в паливі обмежується на безпечному рівні (1%). У разі повторної переробки МА через МОХ-паливо вміст плутонію в ньому необхідно збільшити на 3,5% при додаванні Аm і на 3% при добавці Np. При цьому концентрація плутонію досягає майже граничного вмісту, який дозволяється для МОХ-палива ЛВР. Подібно реактору ЛВР, завантаженому паливом UO2, рециклювання МА через МОХ-паливо приводить до менш негативного температурноого коефіцієнту уповільнення. У таблиці 8.5 наведені результати для гомогенного рециклінгу МА в легководяних реакторах типу ВВЕР з відношенням обсягів уповільнювач паливо, рівним 2 і 3.

Досягнення досить високого рівня знищення МА в теплових реакторах неможливе без багаторазової повторної переробки. Оскільки утворення Рu в паливі є значним, то ця операція вигідна лише за участі Рu в реакціях ділення (або інших реакціях, котрі знижують його концентрацію).

При гетерогенному рециклюванні Np та Am вводяться до матеріалу збірок стрижнів із вмістом 70% Np або 30% Am. Збагачення 235U у паливних збірках повинне бути 4,5%.

Після 4 років опромінення в стандартному ЛВР вміст стрижнів з Am або Np переробляється, щоб виключити ПД і Cm, які видаляються. Np, Am і Pu рециклюються знову з додаванням МА, виокремлених з ВЯП енергетичних реакторів, щоб зберегти їх вміст на рівні 3%. Час, необхідний на переробку опро

Таблиця 8.6. Баланс мас при гетерогенному рециклюванні МА в реакторах на теплових нейтронах

		ЛВР – UO2	ЛВР 900
	Час опромінення*	2460	1120
	Вміст (% ваг.)	20	70
Np	Початкова вага, кг	736	236
	Питоме споживання (кг/ТВт·год(ел.))	4,2	15
	Знищено (% початкової ваги)	42	38
	Частка розділених ізотопів (% початкової маси)	7	3
	Маса розділених ізотопів (кг)	52	7
Am	Вміст (% ваг.)	20	30
	Початкова маса, кг	726	71
	Питоме споживання (кг/ТВт·год(ел.))	5,8	8,6
	Знищено (% початкової ваги)	58	74
	Частка розділених ізотопів (% початкової маси)	10	13
	Маса розділених ізотопів (кг)	73	9

* Эфективних діб. мінених стрижнів й виготовлення нових, – 2 роки. Завантаження-вивантаження проводиться щороку, опромінення здійснюється протягом 3 кампаній, кожна з рівнем вигоряння 43 ГВт·добу т.

Результати розрахунків показують відносну стабілізацію між II і III кампаніями. Зменшується річне споживання Np з 37 до 27% між I і III кампаніями опромінення через зростання вмісту Np в стрижнях.

Протягом III кампанії річне споживання Np складає 166 кг і дає зростання вмісту Рu до 140 кг. Вміст Рu, що ділиться, в повній його масі складає 15,7% на кінець періоду опромінювання. У таблиці 8.6 наведені результати гетерогенного рециклювання МА для двох випадків: збірки стрижнів з МА розміщуються на периферії активної зони ЛВР або збірки стрижнів з МА розміщені в направляючих трубах ТВЗ ЛВР 900. Другий випадок відрізняється від першого тим, що збірки з МА опромінюються нейтронами так само, як паливо.

Гомогенний рециклінг в МОХ₃ паливо PWR. Цей рециклінг розглядається для випадку використання реактора з МОХ-паливом, збагаченим до 9% Рu. Рециклювання 1% Am або Np вимагає збільшити початковий вміст Рu на 3,5 й 3% відповідно. Початковий вміст Рu дуже близький до максимально дозволеного через його дію на пустотний коефіцієнт. Початковий вміст МА при рециклюванні в МОХ-паливо необхідно обмежити менш ніж 1%.

Трансмутація малих актиноїдів в реакторах на швидких нейтронах (БН). Завантаження Am і Np до активної зони швидкого реактора впливає на реактивність майже однаково для обох елементів. Заміна в ядерному паливі реактора²³SU на Am або Np викликає зменшення початкової реактивності активної зони через їх високий переріз захоплення нейтронів; зменшення втрати реактивності протягом циклу опромінювання через трансмутації²³⁷Np і²⁴¹Аm в ізотопи з високими перерізами ділення.

При вмісті МА в паливі <1% комбінація вищенаведених ефектів дає можливість зменшити на 2% початкове збагачення палива реактора плутонієм і отримати таку ж величину реактивності на кінець циклу опромінювання, як у разі відсутності в паливі МА.

Початкова концентрація актиноїдів у паливі реактора обмежується через їх впливу на ефект Доплера і натрієвий пустотний ефект, які можуть створити труднощі при контролі реактивності.

Для швидких реакторів класу 1000 МВт (ел.) зі змішаним уран-плутонієвим паливом трансмутація в них МА не має серйозних перешкод. Для цього може бути використане гомогенне завантаження (мал. 8.8, а) актиноїдів у паливо з відношенням МА/паливо = 0,05 (5%).

Оскільки один реактор ЛВР потужністю 1000 МВт (ел.) виробляє близько 26 кг МА/рік, то завантаження 5% МА в паливо швидкого реактора може прийняти продукцію шести ЛВР на UO2 -паливі.

При гетерогенному методі рециклювання актиноїди разом з буферним матеріалом вводяться в окремі стрижні, розміри котрих не відрізняються від стандартних для палива (мал. 8.8, в).

Змішане завантаження МА в реактор на швидких нейтронах наведене на мал. 8.8, с. Воно є комбінацією гомогенного завантаження і гетерогенного: Np рівномірно завантажується в паливо реактора, а стрижні, що містять Am, Cm і рідкісні землі, завантажуються в область бланкета. Змішане завантаження спроможне переробити велику кількість МА без серйозних порушень параметрів активної зони. У швидкому реакторі потужністю 1000 МВт (ел.) переробляється ~530 кг МА/цикл, що відповідає продукції ~16 реакторів ЛВР тієї ж потужності.

Трансмутація MA і ПД в спе3 ціальних системах. На малюнку 8.9 наведена схема концепції паливного циклу подвійного призначення. Перший рівень цієї концепції пов'язаний з виробництвом енергії і містить в собі стандартні енергетичні реактори (ЛВР–UO₂, ЛВР–МОХ, швидкі реактори БН), заводи з виробництва палива для АЕС й установки, що переробляють відпрацьоване (опромінене) паливо (ВЯП). Уранове паливо, опромінене в ЛВР–UO₂, переробляється і з нього виокремлюється плутоній, який рециклюється в ЛВР–МОХ і в швидкі реактори БН. Відходи від переробки палива спрямовують на другий рівень.

На другому рівні MA (Np, Am і Cm) й довгоживучі продукти ділення (ПД) виділяються з відходів високої радоіактивності, щоб ввести їх до палива або зробити спеціальні стрижні з цих матеріалів для активних зон реакторів спеціального призначення (випалювачів). Це нове ядерне паливо і паливні стрижні з МА і ПД опромінюються в системах трансмутації і потім переробляються для здійснення багатократного рециклювання.

При використанні спеціальних трансмутаційних систем є декілька переваг в порівнянні з рециклюванням МА і ПД в промислові реактори. Потоки матеріалів на другому рівні паливного циклу значно нижчі, й цей цикл може бути значно меншого масштабу, ніж основний паливний цикл.

Його відділення від основного циклу, що виробляє енергію, мала кількість необхідних одиниць дозволяють створити величезне інноваційне виробництво нового палива, перспективні активні зони (AЗ) і технологію, що оптимізує цю частину повної системи. Необхідно також уникнути навантаження основного циклу проблемами, пов'язаними з вищою радіоактивністю і тепловиділенням.

Другий рівень циклу, пов'язаний з розділенням елементів РАВ та їх трансмутацією, можна зробити дуже компактним, поєднаним з основним циклом. Це рішення мінімізує траспортування матеріалів, які викликають неспокій стосовно обігу РАВ, і обмежити його в межах паливного циклу другого рівня.

Обидві системи знищення РАВ – реакторивипалювачі й підкритичні реактори (гібридні системи або системи, керовані прискорювачем) – використовуються у другому рівні. Трансмутація МА в критичних реакторах може проводитися гомогенно або гетерогенно. Екстремальним випадком гетерогенного рециклінгу є активна зона, повністю завантажена МА (або МА+Pu). Критичні системи, завантажені МА, базуються на ядерному паливі, при цьому виникають проблеми, пов'язані з коефіцієнтом реактивності (збільшення коефіцієнта пустотної реактивності й зменшення ефекту Доплера), а низька частка запізнілих нейтронів ускладнює управління. Від цих недоліків вільні підкритичні системи, керовані прискорювачем (ADS).

Мал. 8.8. Методи завантаження МА до швидких реакторів

Мал. 8.9. Концепція паливного циклу подвійного призначення

Реактори-випалювачі. Реакторивипалювачі, що розробляються в Японії (JAERI), використовують як паливо МА+ нітрид урану. Теплоносієм є рідкий свинець або гелій. У таблиці 8.7 наведені параметри таких реакторів. Енергетичний спектр нейтронів дуже жорсткий, середня енергія нейтронів ~720 кеВ. Цей енергетичний спектр дозволяє ефективно переробляти МА в продукти ділення, оскільки енергетичний поріг реакції ділення МА близько 600 кеВ. Продуктивність реакторів ABR від 190 до 200 кг/ГВт·рік.

Таблиця 8.7. Параметри реакторів випалювачів малих актиноїдів й продуктів поділу

	L - ABR1	Р - ABR2
Концентрація матеріалу палива	Зв’язка стрижнів (64NpAmCm36U3)1..0N4	Частинки з покриттям (64NpAmCm36U3)    N4
Початкова загрузка, кг, в тому числі MA/U	918 588/330	2870 1865/1005
Потужність реактора, МВт/т	180	1200
Матеріал теплоносія	Свинець	Гелій
Густина потоку нейтронів, нейтронів/см2·с	3,1·1015	6,6·1015
Середня енергія нейтронів, кеВ	720	720
Реактивність, %Δк/к. Пустотна реактивність теплоносій /A3. Доплерівска реактивність, Δt=300°C	-1,3 -0,01	-0,01
Кінетичні параметри
Реф IР, с	2,6·10-3 1,3·10-7	2,6·10-3 1,5·10-7
Тривалість циклу (еф.доба)	550	300
МА, випалювання, % циклу	11	13