8.4. Основные аспекты трансмутации

Экологически опасные высокорадиотоксичные элементы ОЯТ можно уничтожить в ядерных реакциях трансмутации, продукты которых стабильны или короткоживущие.

При воздействии потока нейтронов в активной зоне реактора на тяжелые элементы РАО возможны в основном два типа ядерных реакций, приводящих к их уничтожению:

• реакции деления, которые преобладают при облучении 233U, 235U, 239Pu, 241Pu, 241Am и 244Cm. Такой тип реакции называется выжиганием;
• радиационный захват нейтронов, который приводит к образованию более тяжелых ядер и называется трансмутационным уничтожением.

Предварительный анализ механизмов этих реакций приводит к следующим выводам.

Уровень выжигания будет низким по сравнению с уровнем трансмутации в ядерных реакторах, в связи с чем невозможно значительно уменьшить количество уничтожаемых элементов в одном цикле облучения в реакторе (необходимо большое время для успешного выжигания делящихся ядер). Поэтому нужен многократный рецикл для значительного уничтожения РАО.

В процессе многократного рециклинга пропорции наиболее тяжелых ядер (Am, Cm, Np) будут возрастать из-за их образования при последовательном захвате нейтронов материнскими элементами. Состав облучаемых РАО будет существенно изменяться по отношению к исходному химическому и изотопному составу.

Поскольку плутоний вносит основной вклад в радиотоксичность ОЯТ, то рециклинг нужно начинать с Рu, а далее рассматривать рециклинг малых актиноидов (MA) – Am, Cm и Np.

Многократный рециклинг возможен в реакторах разных типов (легководных на тепловых нейтронах (типа ВВЭР) и реакторах на быстрых нейтронах (типа БН)).

Возможны два способа введения элементов в активную зону реактора: гомогенный, в котором МА растворяются в топливе реактора с низким содержанием; гетерогенный, в котором МА сконцентрированы в отдельных стержнях с высоким содержанием.

Чтобы достичь равновесия между образованием актиноидов в реакторе и их уничтожением, требуются различные характеристики энергетических спектров нейтронов, в связи с чем необходимо составить схему из реакторов различных типов и определить их пропорции, а также количество актиноидов, вводимых в активную зону этих реакторов, и способ рециклирования.

При сравнении энергетических спектров нейтронов обнаруживается преимущество реактора на быстрых нейтронах, так как в энергетическом спектре этого реактора вероятность реакции деления выше.

Уничтожение долгоживущих элементов РАО при захвате нейтронов или в реакции деления требует дополнительных нейтронов. Излишек нейтронов в реакторе каждого типа определяется как разница между генерацией нейтронов при делении и потерями нейтронов при их захвате в структурных материалах и поглотителях, а также при их утечке из активной зоны. Оценки показали, что в тепловых реакторах этот излишек мал (0,1 нейтрона/деление для ЛВР с 6%-ным обогащением по 235 U) и составляет около 0,4–0,6 нейтрона/деление в реакторах на быстрых нейтронах.

Потребление нейтронов рециклируемыми ядрами определяется как их число, необходимое для перевода исходного ядра в стабильное, учитывая вероятности захвата, деления и распада. В таблице 8.2 приведены эти величины. Они показывают, что всегда можно выжигать МА в быстром спектре нейтронов (МА при их уничтожении в реакции деления образуют нейтроны), в то время как в тепловом спектре избыток нейтронов не всегда достаточен.

Таблица 8.2 Потребление нейтронов, нормированное на 1 деление *

Изотоп или элемент	Тепловой спектр, 1014 нейтронов/см2·с	Быстрый спектр, 1015 нейтронов/см2·с
237Np	1,12	-0,59
241Am 243Am	1,12 0,82	-0,62 -2,51
244Cm 247Cm	-0,15 -1,48	-1,39 -2,51
Pu, выгруженный из стандартного ЛВР	-0,2	-1,1
Долгоживущие продуты деления без разделения изотопов с разделением изотопов	2 0,3 до 0,5

 Отрицательные величины соответствуют образованию нейтронов, возникающих при уничтожении этих элементов.

Трансмутация долгоживущих продуктов деления (ПД). Возможность выжигания долгоживущих продуктов деления (ПД) в существующих реакторах деления очень ограничена, эти элементы паразитно поглощают нейтроны и нарушают их баланс в активной зоне. Уничтожение ПД возможно при рециклировании, но не для всех ПД. В таблице 8.3 приведен перечень долгоживущих ПД, определяющих долговременную радиотоксичность ОЯТ и РАО, образуемых в UO2 -топливе, реакторов типа ВВЭР.

Трансмутация ⁹⁹Тс и ¹²⁹I. ⁹⁹Тс и ¹²⁹I являются основными ПД-кандидатами для трансмутации в существующих реакторах, но изучался экспериментально только ⁹⁹Тс. Трансмутация 99Тс и 129I в стабильные 100Ru и 10Хе связана с захватом нейтрона, и в этих реакциях дополнительных нейтронов не образуется. Поэтому введение этих элементов в реактор будет понижать реактивность или укорачивать кампанию топлива, если не увеличивать его обогащение, чтобы компенсировать эту потерю реактивности.

Процесс трансмутации укорачивает время естественного распада и в потоке нейтронов среднее время жизни облучаемого изотопа определяется выражением:

Т 1/ 2 =ln2/(σ Ф),

которое используется как характеристика скорости трансмутации долгоживущих ПД (здесь σ – поперечное сечение ядерной реакции трансмутации, Ф – плотность потока нейтронов). Так как долгоживущие ПД образуются в реакторе при его обычной работе, то рассматривают чистый выход, вычитая массу ПД, образуемую в топливе, из массы ПД, уничтожаемых в процессе трансмутации.

Таблица 8.3 Образование долгоживущих продуктов деления (PWR, UO 2, 50 ГВт·сут/т)

Изотоп	Период полураспада (лет)	Удельное образование изотопа (кг/ТВт·ч)	Удельное образова- ние элемента
14С *	5,73·103	0,0013	0,0013
79Se	6,5·104	0,018	0,209
90Zr	1,53·106	2,8	13,7
96Тс	2,13·105	3,2	3,2
107Рd	6,5·106	0,78	4,8
126Sn	1,0·105	0,079	0,2
129I	1,57·107	0,66	0,8
135Cs	2,3·106	1,4	14,0
Сумма		9,0	37

Таблица 8.4 Ранжировка реакторов по отношению к трансмутации 99 Тс

Реактор	Конфигурация	Загрузка 99Тс (кг)	Трансмута- ция 99Тс (кг/год)	Трансмута- ция 99Тс (кг/МВт·год)	Период полураспада (лет)
БН	Замедляющая сборка внутри активной зоны	2741	122	0,11	15
БН	Незамедляющая сборка внутри активной зоны	2660	101	0,09	18
ЛВР	Стержни в трубе ТВС UO2	3633	64	0,07	39
ЛВР	Стержни в трубе ТВС МОХ	1907	17	0,02	77

 

Трансмутация в реакторах на быстрых нейтронах. Трансмутация ⁹⁹Тс в быстрых реакторах может быть проведена двумя способами: в специально замедляющей нейтроны сборке, размещаемой на периферии активной зоны или в ее центре; или в незамедляющей сборке в активной зоне. Замедление может быть реализовано материалом СаН₂. При этом необходимо дополнительное обогащение топлива и происходит всплеск мощности в области размещаемых сборок, вызванный замедлением нейтронов. Несмотря на то, что поперечное сечение захвата нейтронов ⁹⁹Тс в спектре быстрого реактора относительно низкое, трансмутация ⁹⁹Тс в этом реакторе без использования замедлителя может иметь преимущество из-за очень высокой плотности потока нейтронов (см. формулу) и исключения всплеска мощности. Типичные уровни трансмутации для этого случая и периоды полураспада в потоке нейтронов приведены в таблице 8.4.

Быстрый реактор мощностью 1200 МВт (эл.) с замедляющей сборкой может трансмутировать Тс, образованный в 5 реакторах PWR мощностью 1 ГВт (эл.), или 4 PWR, если используется сборка без замедляющего материала. Процесс требует весьма большой загрузки 9 9 Тс, что приводит к конструкционным проблемам и экономическим потерям.

Чтобы улучшить процесс трансмутации, изучается концепция двойной таблетки – замедляющее кольцо окружает центральную зону с 99Тс.

Такая подсборка с замедлителем будет загружаться в область радиального бланкета быстрого реактора. В таком случае по расчетам трансмутация 99Тс будет увеличена более чем в 2 раза и достигнет 10% в год (см. табл. 8.4).

Трансмутация 129I была рассчитана в предположении, что 129I будет введен в NaI с концентрацией данного изотопа 76%. В лучшем случае уничтожаются в процессе трансмутации 18 кг/год, что соответствует его образованию в 3 реакторах PWR в год.

Трансмутация в легководных реакторах типа PWR и ВВЭР. Трансмутация 99Тс и 129I в стандартных легководных реакторах типа ВВЭР была рассчитана для ПД, размещенных в специальных стержнях без топлива, введенных в направляющие трубы ТВС. Предполагалось, что 99Тс взят в форме металла с плотностью 10,5 г/см3, иод рассматривался в виде иодида церия (Cel) с плотностью 4 г/см3 при содержании изотопа 129 I в количестве 76%.

Поглощение нейтронов кластерами стержней, содержащих продукты деления, уменьшает реактивность активной зоны. Как видно из таблицы 8.4, где приведены уровни трансмутации 99Тс, более эффективна трансмутация в ЛВР с UO2 -топливом из-за более мягкого спектра нейтронов, чем в случае с МОХ-топливом. Продукцию 1,6 реакторов ЛВР можно трансмутировать в 1 реакторе ЛВР с топливом UO 2, что означает, что два из трех ЛВР должны загружаться такими стержнями с 99 Тс, чтобы достичь равновесия между их образованием и уничтожением. Для 129I с этой целью должны использоваться 2 из 5 реакторов ЛВР.

Таблица 8.5 Результаты гомогенного рециклинга МА в легководных реакторах

		ЛВР – UO2*, водотопливное отношение VH2O/VUO2 = 2	ЛВР–МОХ**, водотопливное отношение = 2	ЛВР–МОХ"*, водотоплив- ное отношение =3
Выгорание (ГВт·сут/т)		47,5	47,5	47,5
Начальное содержание актиноидов, % (масса тяжелых ядер)		1	1	1
Np	Начальная масса, кг	1104	1104	1104
	Удельное потребление (кг/ТВт·ч(эл.))	12	10	11
	Уничтожение, % исходной массы	53	43	45
Am	Начальная масса, кг	1104	1104	1104
	Удельное потребление (кг/ТВт·ч(эл.))	19	5	10
	Уничтожение, % исходной массы	83	20	42

 

* Обогащение 5,5% для рецикла Np или Am (стандартное обогащение 4,5%).

** Обогащение Рu 12% для рецикла Np и 12,5% для Am (стандартное обогащение 9 %).

*** Обогащение Рu 7,7% для рецикла Np и 8,2% для Am (стандартное обогащение 5,7%).

Уровни трансмутации ПД нужно сравнивать с уровнем их образования в расчете на 1 ГВт (эл.). Один ЛВР мощностью 1 ГВт (эл.) образует 21 кг/год 99 Тс, или 0,02 кг/ МВт(эл.)·год. Из приведенного следует, что быстрые реакторы предпочтительней, они могут уничтожать продукцию 9 9 Тс, созданную 5 реакторами ЛВР. Таким образом, реакторы ЛВР значительно менее эффективны, чем реакторы на быстрых нейтронах.

Трансмутация малых актиноидов в современных легководных реакторах. Для осуществления трансмутационного уничтожения MA (Np, Am) в реакторах на тепловых нейтронах актиноиды подмешиваются гомогенно в ядерное топливо. Это вызывает уменьшение начальной реактивности (вследствие поглощения нейтронов МА) и потерю реактивности в течение цикла облучения из-за генерации новых изотопов в реакциях трансмутации (которые более реактивны). Чтобы поддерживать управление циклом облучения на неизменном уровне, необходимы дополнительное обогащение топлива и изменение концентрации бора в теплоносителе. В присутствии актиноидов (Np, Am) температурный коэффициент топлива уменьшается на ~ 10%. Также уменьшается температурный коэффициент замедления при добавлении Np (особенно Am) из-за наличия у этих ядер резонансов в области 6,7 эВ (первый резонанс 2 8 U). Спектр нейтронов становится более жестким из-за колебаний температуры и плотности. Из-за этого реактивность бора, растворенного в теплоносителе, также снижается. Поэтому содержание МА в топливе ограничивается на безопасном уровне (1%).

В случае рециклирования МА через МОХтопливо содержание плутония в нем необходимо увеличить на 3,5% при добавке Аm и на 3% при добавке Np. При этом концентрация плутония достигает почти предельного содержания, разрешаемого для МОХ-топлива ЛВР. Подобно реактору ЛВР, загруженному топливом UO 2, рециклирование МА через МОХ-топливо приводит к менее отрицательному температурному коэффициенту замедления. В таблице 8.5 приведены результаты гомогенного рециклинга МА в легководных реакторах типа ВВЭР с отношением объемов замедлитель/топливо, равным 2 и З.

Достижение достаточно высокого уровня уничтожения МА в тепловых реакторах невозможно без многократного рециклирования. Поскольку образование Рu в топливе является значительным, то эта операция выгодна только при участии Рu в реакциях деления (или других реакциях, снижающих его концентрацию).

Таблица 8.6 Баланс масс при гетерогенном рециклировании МА в реакторах на тепловых нейтронах

 

		ЛВР – UO2	ЛВР 900
	Время облучения*	2460	1120
	Содержание (% вес.)	20	70
Np	Начальный вес (кг)	736	236
	Удельное потребление (кг/ТВт·ч(эл.))	4,2	15
	Уничтожено (% начального веса)	42	38
	Доля разделенных изотопов (% начальной массы)	7	3
	Вес разделенных изотопов (кг)	52	7
Am	Содержание (% вес.)	20	30
	Начальный вес (кг)	726	71
	Удельное потребление (кг/ТВт·ч(эл.))	5,8	8,6
	Уничтожено (% начального веса)	58	74
	Доля разделенных изотопов (% начальной массы)	10	13
	Вес разделенных изотопов (кг)	73	9

 

* Эффективных суток.

При гетерогенном рециклировании Np и Am вводятся в материал сборок стержней с содержанием 70% Np или 30% Am. Обогащение 235 U топливных сборках должно быть 4,5%.

После 4 лет облучения в стандартном ЛВР содержимое стержней с Am или Np перерабатывается, чтобы исключить ПД и Cm, которые удаляются. Np, Am и Pu рециклируются вновь с добавлением МА, извлеченных из ОЯТ энергетических реакторов, чтобы сохранить их содержание на уровне 3%. Время, необходимое для переработки облученных стержней и изготовления новых, – 2 года. Загрузка-выгрузка осуществляется каждый год, облучение проводится в течение 3 кампаний, каждая с уровнем выгорания 43 ГВт·сут/т.

Результаты расчетов показывают относительную стабилизацию между II и III кампаниями. Уменьшается годовое потребление Np с 37 до 27% между I и III кампаниями облучения из-за роста содержания Np в стержнях.

В течение III кампании годовое потребление Np составляет 166 кг и дает рост содержания Рu до 140 кг. Содержание делящегося Рu в полной его массе составляет 15,7% на конец периода облучения. В таблице 8.6 представлены результаты гетерогенного рециклирования МА для двух случаев: сборки стержней с МА размещаются на периферии активной зоны ЛВР или размещены в направляющих трубах ТВС ЛВР 900. Второй случай отличается от первого тем, что сборки с МА облучаются нейтронами так же, как топливо.

Гомогенный рециклинг в МОХ5 топливо PWR. Этот рециклинг рассматривается для случая использования реактора с МОХ-топливом, обогащенным до 9% Рu. Рециклирование 1% Am или Np требует увеличения начального содержания Рu на 3,5 и 3% соответственно. Начальное содержание Рu очень близкое к максимально разрешаемому из-за его воздействия на пустотный коэффициент. Начальное содержание МА при рециклировании в МОХ-топливо необходимо ограничить менее чем 1%.

Трансмутация малых актиноидов в реакторах на быстрых нейтронах (БН). Загрузка Am и Np в активную зону быстрого реактора влияет на реактивность почти одинаково для обоих элементов. Замена в ядерном топливе реактора 238 U на Am или Np вызывает уменьшение начальной реактивности активной зоны из-за их высокого сечения захвата нейтронов; уменьшение потери реактивности в течение цикла облучения из-за трансмутации 237 Np и 241 Аm в изотопы с высокими сечениями деления.

При содержании МА в топливе <1% комбинация вышеприведенных эффектов дает возможность уменьшить на 2% начальное обогащение топлива реактора плутонием и получить такую же величину реактивности на конец цикла облучения, как в случае отсутствия в топливе МА.

Начальная концентрация актиноидов в топливе реактора ограничивается из-за их влияния на эффект Доплера и натриевый пустотный эффект, которые могут создать трудности при контроле реактивности.

Для быстрых реакторов класса 1000 МВт (эл.) со смешанным уран-плутониевым топливом трансмутация в них МА не имеет серьезных препятствий. Для этого может быть использована гомогенная загрузка (рис. 8.8, а) актиноидов в топливо с отношением МА/топливо = 0,05(5%).

Поскольку один реактор ЛВР мощностью 1000 МВт (эл.) производит около 26 кг МА/год, то загрузка 5% МА в топливо быстрого реактора может принять продукцию шести ЛВР на UO 2 -топливе.

При гетерогенном методе рециклирования актиноиды вместе с буферным материалом вводятся в отдельные стержни, размеры которых не отличаются от стандартных для топлива (рис. 8.8, в).

Смешанная загрузка МА в реактор на быстрых нейтронах представлена на рис. 8.8, с. Она является комбинацией гомогенной загрузки и гетерогенной: Np равномерно загружается в топливо реактора, а стержни, содержащие Am, Cm и редкие земли, загружаются в область бланкета. Смешанная загрузка в состоянии переработать большое количество МА без серьезных нарушений параметров активной зоны. В быстром реакторе мощностью 1000 МВт (эл.) перерабатывается ~530 кг МА/цикл, что соответствует продукции ~16 реакторов ЛВР той же мощности.

Трансмутация MA и ПД в специальных системах. На рисунке 8.9 представлена схема концепции топливного цикла двойного назначения. Первый уровень этой концепции связан с производством энергии и заключает в себе стандартные энергетические реакторы (ЛВР–UO 2, ЛВР–МОХ, быстрые реакторы БН), заводы по производству топлива для АЭС и установки, перерабатывающие отработавшее (облученное) топливо (ОЯТ). Урановое топливо, облученное в ЛВР – UO 2, перерабатывается и из него извлекается плутоний, который рециклируется в ЛВР–МОХ и в быстрые реакторы БН. Отходы от переработки топлива направляются на второй уровень.

На втором уровне MA (Np, Am и Cm) и долгоживущие продукты деления (ПД) выделяются из отходов высокой радиоактивности,

чтобы ввести их в топливо или сделать специальные стержни из этих материалов для активных зон реакторов специального назначения (выжигателей). Это новое ядерное топливо и топливные стержни с МА и ПД облучаются в системах трансмутации и затем перерабатываются для осуществления многократного рециклирования.

При использовании специальных трансмутационных систем есть несколько преимуществ по сравнению с рециклированием МА и ПД в промышленные реакторы. Потоки материалов на втором уровне топливного цикла значительно ниже, и этот цикл может быть существенно меньшего масштаба, чем основной топливный цикл.

Его отделение от основного цикла, производящего энергию, малое количество требуемых единиц позволяют создать обширное инновационное производство нового топлива, перспективные активные зоны (A3) и технологию, оптимизирующую эту часть полной системы. Необходимо также избежать нагрузки основного цикла проблемами, связанными с более высокой радиоактивностью и тепловыделением.

Второй уровень цикла, связанный с разделением элементов РАО и их трансмутацией, можно сделать очень компактным, совмещенным с основным циклом. Это решение минимизирует транспортировку материалов, которые внушают беспокойство в отношении обращения с РАО и ограничить их в пределах топливного цикла второго уровня.

 

Рис. 8.8. Методы загрузки МА в быстрые реакторы

 

Рис. 8.9. Концепция топливного цикла двойного назначения

Обе системы уничтожения РАО – реакторы-выжигатели и подкритические реакторы (гибридные системы или системы, управляемые ускорителем) – используются во втором уровне. Трансмутация МА в критических реакторах может проводиться гомогенно или гетерогенно. Экстремальным случаем гетерогенного рециклинга является активная зона, полностью загруженная МА (или МА+Pu). Критические системы, загруженные МА, основаны на ядерном топливе, при этом возникают проблемы, связанные с коэффициентом реактивности (увеличение коэффициента пустотной реактивности и уменьшение эффекта Доплера), а низкая доля запаздывающих нейтронов осложняет управление. От этих недостатков свободны подкритические системы, управляемые ускорителем (ADS).

Реакторы-выжигатели. Реакторы выжигатели, разрабатываемые в Японии (JAERI), используют в качестве топлива МА+ нитрид урана. Теплоносителем является жидкий свинец или гелий.

В таблице 8.7 приведены параметры таких реакторов. Энергетический спектр нейтронов очень жесткий, средняя энергия нейтронов ~720 кэВ. Этот энергетический спектр позволяет эффективно перерабатывать МА в продукты деления, так как энергетический порог реакции деления МА около 600 кэВ. Производительность реакторов ABR от 190 до 200 кг/ГВт·год.

Таблица 8.7 Параметры реакторов–выжигателей малых актиноидов и продуктов деления

	L - ABR1	Р - ABR2
Концентрация материала топлива	Связка стержней (64NpAmCm36U3)1.0N4	Частицы с покрытием (64NpAmCm36U3) N4
Начальная загрузка, кг, в том числе MA/U	918 588/330	2870 1865/1005
Мощность реактора, МВт/т	180	1200
Материал теплоносителя	Свинец	Гелий
Плотность потока нейтронов, нейтронов/см2·с	3,1·1015	6,6·1015
Средняя энергия нейтронов, кэВ	720	720
Реактивность, %Δк/к. Пустотная реактивность теплоноситель/A3. Доплеровская реактивность, Δt=300°C	-1,3 -0,01	-0,01
Кинетические параметры
Рэфф IР, с	2,6·10-3 1,3·10-7	2,6·10-3 1,5·10-7
Длительность цикла, эф.сут	550	300
МА, выжигание, % цикла	11	13

L-ABR. МА – нитридное топливо в реакторе выжигателе со свинцовым теплоносителем.

P-ABR. Топливо из частиц МА в реакторе-выжигателе.

Уран с обогащением 90%.

Обогащенный изотоп 15 N.