7.4. Возможные пути снижения радиотоксичности отработавшего ядерного топлива АЭС

Радиационная переработка ОЯТ. Радикальным выходом из ситуации непомерного накопления ОЯТ с реальным снижением радиотоксичности и количества подлежащих захоронению отходов является его переработка с извлечением из него урана и плутония и использование последних во вновь изготавливаемом топливе (рециклирование топлива). При реализации этого сценария основная фракция урана и плутония (99,9%) извлекается из ОЯТ и в отходах высокого уровня активности остается только их малая часть, которая направляется на окончательное хранение в геологическое хранилище.

Начиная с 1985 года рециклинг плутония, извлеченного в операциях переработки ОЯТ, стал промышленной практикой. Использование смешанного уран-плутониевого оксидного МОХ-топлива в легководных реакторах в топливном цикле с переработкой ОЯТ достигает промышленного значения в странах Западной Европы. Возросшее количество РuО было преобразовано в МОХ-топливо и использовано в лицензированных реакторах Франции, Германии, Швейцарии и Бельгии. В России строится завод по изготовлению МОХ-топлива.

Рис. 7.45. Схема переработки ОЯТ легководных реакторов и возвращения урана и плутония в топливный цикл

Использование в ЛВР плутония, извлеченного из ОЯТ, является первым этапом глобального сценария повторного использования урановых ресурсов и уменьшения объема долгоживущих РАО, образовавшихся в течение ядерного поколения. Полное использование этого потенциала зависит от схемы топливного уранового цикла, включая генерирующую структуру атомной энергетики. Стоимость рециклинга плутония в качестве МОХ-топлива в последующем возвращается созданием дополнительной доли электроэнергии в ядерных энергетических установках.

Выделение Рu из ОЯТ уменьшает долговременную радиотоксичность оставшихся отходов теоретически в 10 раз. Отделение урана от дочерних продуктов вносит относительно малый вклад в радиотоксичность ОЯТ. Если рассматривать ОЯТ–МОХ как РАО, то рециклинг плутония уменьшает радиотоксичность отходов в ~3 раза.

Простейшим методом рециклирования плутония является использование сборок (ТВС) смешанного оксидного (U, Pu)O2 МОХ-топлива в легководных реакторах (рис. 7.45). В существующих легководных реакторах (ВВЭР и PWR) с топливом из обогащенного урана происходит наработка плутония, который частично выгорает при стационарном режиме эксплуатации реактора и более 30% энергии вырабатывается за счет реакций деления плутония. Поэтому система управления реактора предусматривает присутствие плутония в его активной зоне.

Таблица 7.15 Изотопный состав плутония после нескольких оборотов в системе реактора ЛВР со смешанным уран-плутониевым топливом

Массовое число изотопа Рu	Первоначальное содержание в облученном урановом топливе, % по массе	Изотопный состав, % по массе
		после 1-го оборота	после 2-го оборота	после 3-го оборота	после 4-го оборота	после 5-го оборота
238	1	1,5	2	2	2,5	3
239	56	46	42	40	39	38
240	26	30,5	32	32,5	33	33,5
241	12	14	14,5	15	14,5	14
242	5	8	9,5	10,5	11	11,5

Энергетический плутоний (извлекаемый из ОЯТ реакторов типа ВВЭР) целесообразно использовать для изготовления МОХ-топлива, когда еще не требуется его очистка от 241Am, (241Рu→241Аm, период полураспада Т1/2 =14,4 лет), т.е. в течение первых трех лет хранения после переработки ОЯТ. В виде твэлов МОХ-топливо не должно превышать 1/3 загрузки активной зоны реакторов ВВЭР-типа. Такое ограничение связано с тем, что при загрузке большего количества МОХ-топлива энергетический спектр нейтронов становится более жестким, из-за этого уменьшается поглощение нейтронов материалом регулирующих стержней и бором, вводимым в теплоноситель для компенсации реактивности.

Сборка МОХ-топлива содержит 35 кг плутония перед облучением и 25 кг – после облучения. Эта величина расхода плутония, равная 10 кг на сборку, должна сравниваться с производством около 5 кг плутония в стандартной сборке из оксидного UO2-топлива.

В настоящее время множество реакторов во Франции, Германии, Швейцарии и Бельгии работают с 30%-ной загрузкой активной зоны (A3) МОХ-топливом. В таком случае количество производимого плутония в A3 реактора будет равно 2ТВС×5кг–1ТВС×10кг=0, т.е. находиться внутри нулевого баланса. Увеличение количества МОХ-ТВС в A3 реактора до 100% будет приводить к расходу плутония, но это требует изменения величины отношения замедлитель/топливо в A3 реактора.

Более высокие уровни потребления Рu могут быть достигнуты с инертной (по отношению к нейтронам) матрицей топлива (inert-matrix), поскольку источник образования плутония 238U в топливе отсутствует. Однако присутствие инертной матрицы будет влиять на доплеровский коэффициент топлива из-за отсутствия резонанса поглощения нейтронов в 238U.

Для перевода реакторов типа ВВЭР на полную загрузку активной зоны МОХ-топливом потребуются лишь незначительные конструктивные изменения для увеличения запаса регулирования, так как эффективность стержней регулирования снизится до 80% исходной. Одним из преимуществ полной загрузки является обеспечение высокого выгорания топлива.

Количество этапов рециклирования в легководных реакторах (ЛВР) ограничено из-за увеличения концентраций изотопов плутония, которые не делятся в тепловом спектре нейтронов и являются излучателями нейтронов спонтанного деления (табл. 7.15).

Это затрудняет операции по загрузке в контейнеры и выгрузке из них ТВС со смешанным топливом.

Следует заметить, что все эти изменения изотопного состава плутония делают его также менее пригодным для использования в военных целях. Изотоп 241 Рu имеет критическую массу, примерно вдвое меньшую, чем 239 Рu, и поэтому по мере накопления 241 Рu повышается возможность достижения критичности.

Таблица 7.16 Стоимость смешанного уран-плутониевого топлива, дол./кг тяж. ат.

 

Затраты	Обогащенный уран	Смешанное топливо*
Природный уран	400	–
Обогащение урана (до 4,4% по 235U)	600
Выделение плутония из облученного топлива**		5600 7–800 дол./кг тяж.ат.)
Коммерциализация генерированного урана (обогащение 1,2% по 235TJ		420 (7–60 дол./кг тяж. ат.)
Изготовление ТВС	300	1300
Всего	1300	6480

Энергетический плутоний.

** На 1 кг смешанного требуется 7 кг облученного топлива.

В одном из возможных циклов предлагается повторно использовать только уран, а плутоний оставлять в отходах. В этом случае концентрация плутония в отходах будет очень высока; массовое отношение плутония к продуктам деления составит 10:35 (кг/т U).

Такие отходы еще не изучались. Повторное использование плутония в реакторах ВВР будет лишь временным до тех пор, пока не будут разработаны промышленные быстрые реакторы-размножители с активной зоной, содержащей ~15% Рu и 85% урана в форме смешанных оксидов или карбидов.

Проведенные исследования показали, что замкнутый топливный цикл в системе реакторов ЛВР на тепловых нейтронах полностью не решает экологической проблемы, исключая плутоний из РАО и рециклируя его через МОХ-топливо легководных реакторов. В процессе рециклирования сгорают делящиеся изотопы плутония 239 Рu и 241 Рu и продолжают накапливаться высокорадиотоксичные элементы – неделящиеся в тепловом спектре нейтронов изотопы 240 Рu и 242 Рu и актиноиды, энергетический порог деления которых порядка 1 МэВ. Для получения энергии деления и реализации использования энергетических ресурсов урана в этом случае используется только часть возможностей. Кроме того, стоимость переработки ОЯТ и изготовления смешанного уран-плутониевого топлива оказалась выше в ~ 4 раза, чем ожидалось, так что замыкание ЯТЦ легководных реакторов убыточно (табл. 7.16).

Тем не менее, страны, построившие большие радиохимические заводы (Франция, Англия, Япония, Россия), продолжают перерабатывать ОЯТ легководных реакторов, покрывая затраты увеличением тарифов на электроэнергию, производимою АЭС (~ 0,3 цента/кВт·ч). В то же время США и некоторые другие страны отказываются от переработки ОЯТ и предпочитают его длительную выдержку, что оказывается дешевле (надбавка к тарифам АЭС составляет 0.1 цента/кВт), рассчитывая в будущем на окончательное захоронение ОЯТ, не осуществляемое пока ни одной страной. Но при этом возрастают экологические риски, обусловленные накоплением высокоактивных РАО.

Совершенствование систем радиационной переработки ОЯТ. Вариант постоянного накопления ОЯТ в специальных хранилищах вызывает жесткое возражение общественности во многих странах. Поэтому многие страны готовы нести лишние затраты на его переработку с целью предотвращения чрезмерного накопления РАО и снижения экологических рисков. Экологические проблемы, связанные с минимизацией воздействия индустрии атомной энергетики, предполагается решать созданием замкнутого топливного цикла. Замыкание ядерного топливного цикла приводит к значительному уменьшению потребления природного урана и достаточно полному уничтожению актиноидов.

Эта задача актуальна в стратегическом плане развития атомной энергетики, ее решение состоит во введении в структуру атомной энергетики ЯЭУ с быстрым спектром нейтронов, способных переработать наиболее долгоживущие актиноиды, – Pu, Np, Am, Cm, – в более короткоживущие продукты деления. По этому пути движется мировое сообщество специалистов – разработчиков ЯЭУ.

Наработка трансурановых элементов обычно рассматривается как неизбежное зло ядерной энергетики. Между тем они могут эффективно использоваться в активной зоне быстрых реакторов как ядерное топливо.

Реально сжигать актиноиды в настоящее время и ближайшее десятилетие в состоянии реакторы типа БН-600 или БН-800 (Россия), в которых используется штатная топливная композиция в виде смеси оксидов урана и плутония. При использовании в этой топливной смеси энергетического плутония, нарабатываемого в реакторе ВВЭР1000 (1,5% 238Рu; 60% 239Pu,; 22% 240Pu; l2% 241Рu; 4,5% 242Pu) после облучения в реакторе типа БН, при выгорании 10% тяжелых атомов в топливной смеси появляются в заметном количестве новые актиноиды (Am, Cm, 238 Pu), имеющие высокий уровень радиотоксичности. При этом происходит не только сгорание, но и воспроизводство плутония.

Рис. 7.46. Принципиальная схема ядерной энергетической системы с тепловыми и быстрыми реакторами

Таблица 7.17 Характеристики активной зоны быстрых реакторов в размерах БН-800

 

Модель	Параметр	Объемная доля топлива	Среднее обогащение по Рu,%	Выжигание актиноидов, кг/(ГВт·год)
1	Топливо с повышенным обогащением по плутонию	0,29	37	57
2	Топливо на основе инертной матрицы без 238U	0,10	100	110

Таблица 7.18 Количество нарабатываемых актиноидов, кг/(ГВт·год)

 

Топливо	Плутоний					Непту- ний	Америций		Кюрий
Атомный вес	238	239	240	241	242	237	241	243	242	244	245
Урановое топливо	2,8	121,7	53,2	27,5	12,8	7,1	6,4	2,6	-	1,0	-
Смешанное МОХ-топливо	6,8	160,1	96,7	56,9	31,8	11,2	8,0	9,1	0,05	4,0	0,2

 

Таблица 7.19 Установившийся состав топлива в системе ВВЭР – быстрый реактор, кг/т

 

Изотоп	Модель 1				Модель 2
	Выгорание, 10%		Выгорание, 20%		Выгорание, 50%
	1 год	3 года	1 год	3 года	1 год	3 года
235U	2,4	2,3	2,1	2,1	-	-
238U	564,1	575,9	521,4	516,4	-	-
238Pu	12,3	14,7	13,5	15,0	46,6	53,5
239Pu	151,4	153,8	170,1	171,6	249,0	250,1
240Pu	137,6	140,3	153,6	155,5	358,7	358,3
241Pu	30,0	26,6	38,1	35,6	80,2	67,9
242Pu	38,6	38,4	47,3	47,4	118,6	119,0
237Np	6,0	6,3	8,0	8,2	17,1	17,8
241Am	12,4	17,9	13,8	17,6	47,2	62,1
242Am	0,7	0,9	0,7	0,8	3,0	3,5
243Am	14,3	14,3	18,0	18,2	46,6	43,7
242Cm	0,2	0,02	0,2	0,02	0,6	0,06
244Cm	7,8	6,8	10,4	9,1	26,3	20,1
245Cm	2,1	1,8	2,7	2,5	5,3	4,0

 

Таблица 7.20 Число ВВЭР-1000, актиноиды которых может утилизировать один быстрый реактор

 

Модель	Выгорание в быстром реакторе, %
	10	20	50
1	1,5(1)*	1,7 (-1,05)	2,6 (2,6)

 

В скобках – ВВР с 30%-ной загрузкой плутонием.

Энергетический плутоний, загружаемый в быстрый реактор типа БН, можно пространственно отделить в ТВС от сырьевого 238 U, в котором воспроизводится плутоний, и перерабатывать топливные и сырьевые твэлы по разным технологиям.

Необходимые технологические свойства топливного твэла обеспечиваются за счет применения инертного разбавителя (металлов со средней атомной массой, обладающих высокой теплопроводностью и умеренными сечениями поглощения нейтронов в активной зоне).

Переработку топлива твэлов такого реактора предлагается осуществлять по упрощенной технологии без разделения тяжелых элементов и все остаточное количество актиноидов также загружать в свежие топливные твэлы, как это предусматривается для реакторов SAFR и PRISM и уже отрабатывалось на реакторе EBR-II в США.

Основной целью рефабрикации топливных твэлов следует считать восстановление эксплуатационных характеристик матрицы топлива, пополнение загрузки трансурановыми элементами и минимальную потерю тяжелых элементов с отходами. После цикла облучения и переработки топлива, при которой сохраняются все трансурановые элементы, эти элементы загружают в топливные твэлы в количестве, соответствующем сохранению реактивности комбинированной ТВС. Время выдержки топлива между циклами облучения около 2 лет.

На рисунке 7.46 представлена схема, включающая реактор ВВЭР-1000 на тепловых нейтронах с урановым топливом (UO2) или с 30%-ной загрузкой его активной зоны смешанным уран-плутониевым (МОХ) топливом и реактор на быстрых нейтронах с двумя разными типами активных зон (таблица 7.17), а в таблице 7.18 показано количество нарабатываемых актиноидов.

При рециклировании топлива в системе происходит медленное нарастание содержания актиноидов в топливе, идущем на загрузку быстрого реактора. Для модели 1 быстрого реактора, работающего с ВВЭР на урановом топливе, равновесный изотопный состав устанавливается после ~ 17 циклов, для модели 2 быстрого реактора – через 25 циклов. Равновесный состав топлива характеризуется увеличением доли Np, Am, Cm до 10–13% при использовании ОЯТ ВВЭР-1000 с урановым топливом и до 15–17% при использовании ОЯТ ВВЭР-1000 с 30%-ной загрузкой уран-плутониевым МОХ-топливом.

В таблице 7.19 приведен равновесный состав топлива, поступающего в быстрый реактор, который работает в системе с тепловым на урановом топливе.

Число ВВЭР-1000, актиноиды которых способен утилизировать реактор БН-800 при их работе в варианте замкнутого топливного цикла, приведено в таблице 7.20.

Монтаж шахты реактора БН-800 на Белоярской АЭС (Россия)